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自然界中的叶片凭借“叶茎-叶肉”的多级结构，实现光吸收、电荷分离与快速传质等功能协同，从而完成高效的光合作用过程，这为人工光催化剂的仿生设计提供了重要参考。目前仿生光催化剂相关研究多局限于无机或有机小分子体系，高分子体系仍受限于传统聚合物的低孔隙率和多维结构难以协同构筑等问题。共价有机框架（COF）兼具大比表面积、可精确调控的物化性质和涵盖一维（1D）、二维（2D）、三维（3D）的结构多样性，为构筑有机多维类树叶结构提供了理想平台；然而，单组分COF难以同时整合“叶茎”与“叶肉”所对应的多功能单元，如何将不同维度的COF同步集成于同一材料中、实现结构与功能的协同增强，是一个具有挑战性的课题。

fb体育金属有机化学全国重点实验室赵新课题组长期致力于光功能COF材料研究，并将其用于光催化水分解制氢（Chem. Sci.2024, 15, 9669; Angew. Chem. Int. Ed.2025, 64, e202418086），光催化还原二氧化碳（Adv. Funct. Mater.2026, 36, e15586; Adv. Funct. Mater.2026,DOI: 10.1002/adfm.74967）等领域。近期，该课题组受自然界叶片多级结构的启发，发展了一种原位“一锅法”共组装策略，在实现同一组二元单体选择性合成1D COF和3D COF的基础上，进一步在同一反应体系中同时生成1D COF和3D COF，得到多级整合的COF@COF维度异质结1D@3DCOF-2，并实现高效的光催化分解水产氢。相关成果以“One-pot synthesis of hierarchically integrated covalent organic framework heterojunctions for photocatalysis”为题，于2026年5月22日在线发表于Nature Synthesis (DOI: 10.1038/s44160-026-01077-6)。

在该材料中，一维的1DCOF-CN与三维的3DCOF-CN分别作为类似“叶茎”和“叶肉”的组分，原位形成的多维度集成结构构成S型异质结，并产生内建电场，从而强化了光生载流子的分离与迁移。其中，亲水性的1DCOF-CN富含氨基和亚胺键，能够有效锚定并分散Pt纳米颗粒作为析氢活性位点，富集电子并促进质子还原反应；3DCOF-CN则受益于其高比表面积和互通孔道，有利于光吸收、物质传输和空穴消耗。得益于这种多维度集成结构的协同效应，1D@3DCOF-2在可见光照射下实现了45.7 mmol h^-1 g^-1的分解水析氢速率，为单独3DCOF-CN的1.5倍，而1DCOF-CN本身几乎没有析氢活性。值得注意的是，1D@3DCOF-2在海水中可维持50.8 mmol h^-1 g^-1的析氢速率，在低催化剂负载量（0.2 mg）的纯水体系中速率可提升至337.8 mmol h^-1 g^-1，展现出良好的应用潜力。

该研究通过一锅法原位共组装策略，首次实现了同一组二元单体体系下不同维度COF的选择性可控构筑，并成功构筑了多级集成的COF@COF异质结构。该工作不仅发展了COF的可控合成方法，揭示了维度协同在COF光催化体系中的关键作用，也为基于COF的仿生异质结构设计及其在太阳能转化等领域的应用提供了重要参考。

图 1. 由相同单体聚合构筑1DCOF-CN、3DCOF-CN以及受叶片形态启发的1D@3DCOF-2异质结构的示意图。AA：抗坏血酸，OX：氧化产物。

该工作得到中国科学院、上海有机所、金属有机化学全国重点实验室、东南大学、上海光源等部门的大力资助和支持。